Em outubro de 1960 eram realizadas as primeiras eleições para governador do Novo Estado da Guanabara. O Palácio Tiradentes viria a ser a Sede da Nova Assembléia Legislativa que foi instalada no dia 6 de dezembro de 1960 na então antiga Sede da Câmara dos Deputados.

A Aleg funcionou no Palácio Tiradentes até março de 1963, quando foi transferida para a antiga Sede da Câmara Municipal na Cinelândia.

Ainda que desprovido de suas funções legislativas, o Palácio Tiradentes permaneceu como um referencial político e foi cenário de inúmeras manifestações populares ocorridas no Rio de Janeiro antes e depois do golpe militar de 1964, que extinguiu o sistema pluripartidário.